成果展示

张振杰课题组JACS:室温宏量制备高稳定MOFs实现乙烷/乙烯高效分离
2021-06-21

来源:X-MOL  

乙烯的产量是衡量一个国家石油化工生产水平的重要标志。目前,工业上乙烯纯化通常采用高能耗/成本的低温蒸馏方法。亟待开发低耗能、易操作的烯烃纯化的新工艺和新材料。多孔材料特别是金属-有机框架 (MOF) 作为吸附剂,通过选择性吸附乙烷,一步实现乙烷/乙烯的分离纯化是当前气体分离领域的研究热点。但MOFs吸附剂在乙烷/乙烯分离方面仍然存在挑战:(1)大多数MOF材料含有不饱和金属位点与乙烯分子具有较强相互作用,优先吸附乙烯而非乙烷;(2)MOFs稳定性差,特别是水稳定性差;(3)MOFs合成条件苛刻,难于宏量制备。

南开大学化学学院张振杰课题组长期致力于设计与合成高效分离介质用于轻烃气体等高附加值产品的分离与纯化(如Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57: 10971-10975; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58: 10209-10214; J. Am. Chem. Soc., 2019, 141: 9408-9414; J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 2850-2856)。针对MOFs吸附剂在乙烷/乙烯分离方面存在的挑战,作者开发了两种新型超微孔MOFs材料(NKMOF-8-Br和NKMOF-8-Me)。NKMOF-8不仅可在室温下通过搅拌实现宏量制备,而且具有优异的疏水性、热稳定性、酸稳定性以及水稳定性。得益于其对乙烷的特异性吸附和高吸附量,NKMOF-8可用于C2H6/C2H4混合气体的高效分离(一步获得纯度>99.99%的乙烯)。进一步通过解析吸附气体后的单晶结构(gas@NKMOF-8)结合计算模拟,确定了乙烷、乙烯气体分子在NKMOF-8中的吸附位点与作用力(如C−H•••π相互作用)。该工作对设计与合成高选择性和高吸附量的乙烷选择性吸附材料具有重要的指导意义。

图1. NKMOF-8-Br和NKMOF-8-Me的结构示意图、室温合成以及稳定性测试

图2. NKMOF-8-Br和NKMOF-8-Me对C2H4/C2H6混合气的穿透实验和穿透循环实验结果

相关结果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上,论文第一作者为南开大学化学学院博士生耿树博,通讯作者为南开大学化学学院张振杰研究员,该工作得到了天津市自然科学基金杰青项目,国家自然科学基金面上项目和111计划的支持。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Scalable Room-Temperature Synthesis of Highly Robust Ethane-Selective Metal–Organic Frameworks for Efficient Ethylene Purification

Shubo Geng, En Lin, Xia Li, Wansheng Liu, Ting Wang, Zhifang Wang, Debobroto Sensharma, Shaza Darwish, Yassin H. Andaloussi, Tony Pham, Peng Cheng, Michael J. Zaworotko, Yao Chen, and Zhenjie Zhang*

J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c02108

导师介绍

张振杰课题组

https://www.x-mol.com/groups/zhang_zhenjie





教师办公管理系统 维护系统 会议室预约系统 院级仪器管理平台 化学学院论文评审系统