成果展示

李兰冬教授最新研究成果登上《国家科学评论》
2024-09-09

来源: 南开大学新闻网

环氧丙烷是非常重要的有机化工原料,全球年产能超过1500万吨。随着绿色化工技术的发展,环氧丙烷生产工艺由最初的氯醇法逐渐转变为共氧化法与双氧水法。丙烯与分子氧直接环氧化具有100%理论原子经济性,是环氧丙烷生产的最理想工艺路线。但此反应中丙烯转化率和环氧丙烷选择性之间通常存在互相制约的关系,极具挑战性。

近日,《国家科学评论》(National Science Review)刊登了南开大学最新研究成果“Direct Propylene Epoxidation with Molecular Oxygen over Titanosilicate Zeolites”。南开大学化学学院李玮杰博士与秦斌博士为共同第一作者,李兰冬教授为通讯作者,北京大学马丁教授为共同通讯作者。该团队设计构筑含骨架五配位开放钛位点的*BEA分子筛催化体系(Ti-Beta),应用于丙烯氧气直接环氧化反应中,可同时获得17%的丙烯转化率和85%~90%的环氧丙烷选择性,与当前工业上乙烯直接氧气环氧化反应水平相当,取得重要突破。

结合瞬态动力学分析与理论计算模拟,该团队成功揭示丙烯与分子氧直接环氧化反应的路径与机理。*BEA分子筛五配位骨架钛作为最优的活性中心,环氧化反应由Ti-OH中的晶格氧与丙烯分子作用开始,通过‌Mars-van Krevelen机理产生第一个环氧丙烷分子。随后乏氧钛中心吸附活化分子氧形成Ti-OO*物种,进一步与丙烯分子反应生成第二个环氧丙烷分子并恢复为初始态。这一独特反应机理为选择催化氧化过程的理解与催化剂的理性设计提供了全新的思路。此突破性成果有望推动环氧丙烷工业生产技术的革新。

Ti-Beta催化丙烯氧气直接环氧化反应路径与能量

该研究工作得到了国家自然科学基金杰出青年科学基金、创新研究群体项目资助。

论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwae305


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