来源：能源&化学

【研究背景】

随着电动汽车、电动航空及储能电站的快速发展，开发高能量密度、低成本的锂离子电池正极材料成为迫切需求。富锂锰基氧化物（LRMOs）因其高比容量（>250 mAh g⁻¹）和高工作电压（~3.6 V）被视为下一代理想正极材料。然而，其实际应用受限于表面结构退化和晶格氧不可逆释放，导致初始库仑效率（ICE）低、容量与电压快速衰减等问题。

LRMOs的容量优势来源于阴、阳离子的协同氧化还原反应，其中阴离子氧（O²⁻）在高电压下的氧化还原反应贡献显著，但其不可逆性会引发氧流失和结构相变（如层状-尖晶石相变），进一步加剧性能衰退。传统改性策略（如氧空位构建或表面掺杂）虽能部分缓解问题，但单一手段难以实现协同效应。因此，如何通过多策略界面工程同步抑制氧释放、稳定结构并提升反应可逆性，成为推动LRMOs商业化应用的关键挑战。

本研究提出了一种创新的表面处理技术——山梨酸辅助界面工程，成功在LRMOs表面构建了层状-尖晶石异质结构与氧空位的多功能界面层。这一策略不仅显著提升了材料的电化学性能，还为高稳定性、高能量密度正极材料的设计提供了新思路。

第一作者：Pengkun Yang

通讯作者：陈军、李熠鑫

第一单位：南开大学

【研究亮点】

1. 初始库仑效率突破88.3%，容量高达314.5 mAh g⁻¹

通过山梨酸处理优化的样品（SA-0.10）在0.1 C倍率下首次放电容量达到314.5 mAh g⁻¹，初始库仑效率（ICE）提升至88.3%，远超未处理样品的78.3%。这得益于氧空位对晶格氧活性的增强及异质结构对锂离子扩散的促进作用。

2. 循环稳定性显著提升，容量保持率87.9%

SA-0.10在1 C倍率下循环150次后，容量保持率高达87.9%，而未处理样品（Pri）仅剩70.2%。异质界面层有效抑制了循环过程中的氧流失和结构相变，使材料在长循环中保持稳定。

3. 电压衰减率低至1.26 mV/周次

传统LRMOs的电压衰减率通常超过2 mV/周次，而SA-0.10的电压衰减率仅为1.26 mV/周次，解决了高电压下能量密度快速下降的难题。

4. 多策略协同界面工程，抑制氧释放与副反应

通过同步构建层状-尖晶石异质结构和氧空位，材料表面形成了厚度约8 nm的尖晶石相和6 nm的氧空位层。尖晶石相提供三维锂离子扩散通道，氧空位降低氧活化能垒，二者协同抑制了不可逆氧释放和电解质副反应（CO₂释放量显著减少）。

【图文鉴赏】

【结论与展望】

本研究通过山梨酸辅助表面处理技术，成功在LRMOs表面构建了兼具层状-尖晶石异质结构和氧空位的多功能界面层。这一创新设计不仅显著提升了材料的初始容量、库仑效率和循环稳定性，还大幅降低了电压衰减率，为高能量密度锂离子电池的发展提供了重要技术路径。