来源：钙钛矿人

文章介绍

实现钙钛矿薄膜顶部与埋底界面全域均匀结晶，对其光伏潜能的极致释放至关重要，但仍然是一个尚未解决的挑战，特别是埋底界面，相较于顶部表面，结晶较差，导致晶体质量欠佳、缺陷密度提高。

基于此，南开大学刘永胜教授、陈永胜院士等人提出一步法策略：于前驱体溶液中引入有机卤化铵盐，诱导自发形成近相纯的二维钙钛矿埋底界面。单晶结构分析强调了分子工程在促进二维钙钛矿相的自发形成中的关键作用。有机间隔物的低偶极矩和平面刚性结构促进了它们在钙钛矿晶界的聚集，随后迁移到膜的底部界面。该二维层同步实现埋底界面均匀结晶与高效缺陷钝化，器件功率转换效率达26.31%（认证值26.02%）。未封装器件经1000小时持续光照后，仍保有初始效率之95%。该论文近期以“Spontaneous 2D perovskite formation at the buried interface of perovskite solar cells enhances crystallization uniformity and defect passivation”为题发表在顶级期刊Nature Photonics上。

图文信息   

图1|顶面和底面的形态。

图2|通过埋底的2D钙钛矿改善非均匀性。

图3|埋底界面二维钙钛矿的自发形成机理。

图4 | 器件性能和稳定性。

总之，作者等人开发了一步法策略，可在埋底界面自发形成近相纯二维钙钛矿，同步实现结晶均一化与缺陷钝化，其驱动力源于有机间隔阳离子的分子设计。与ThMA⁺及PEA⁺相比，DHII⁺与ThPy⁺具有更低偶极矩及更优平面刚性结构，可强化分子π–π堆叠并削弱与FAPbI₃富集钙钛矿的相互作用，从而在“自上而下”结晶过程中被迁移至薄膜底部。该“分子沉降”机制调控结晶动力学，优化晶体取向并抑制界面非辐射复合，使光伏性能与稳定性显著提升。本工作凸显了分子设计在控制埋底二维钙钛矿分布、调控结晶动力学及优化晶体取向中的核心作用，为PSCs的进一步发展提供了可行路径。

器件制备

器件结构：

n-i-p:

FTO/SnO₂/PVSK/ThPyBr/Spiro-OMeTAD/MoO₃/Ag

1.洗干净的FTO玻璃，臭氧处理20 min，2.5 wt% SnO₂水分散液旋涂，空气环境150°C退火30 min；冷却至室温后再次紫外-臭氧处理10 min；

2. 1.55 M PbI₂、1.4 M FAI、0.05 M MAI、0.05 M CsI、0.48 M MACl溶于DMF:DMSO=8:1，加入2 mg mL⁻¹ DHIII，100 µL前驱液，3500rpm 35s旋涂，结束前10–13s 300 µL苯甲醚反相，120°C退火20 min；

3. 4 mg mL⁻¹ ThPyBr/IPA，5000 rpm旋涂；

4. Spiro-OMeTAD溶液（80 mg Spiro-OMeTAD+30 µL t-BP+17 µL Li-TFSI 520 mg mL⁻¹乙腈溶液/1 mL氯苯）3000rpm 30s旋涂；

5.蒸镀18 nm MoO₃及100 nm Ag。

p-i-n:

FTO/NiOx/SAM/PVSK/PI/PC₆₁BM/BCP/Ag

1.洗干净的FTO玻璃，臭氧处理20 min，NiOx纳米晶水溶液（20 mg mL⁻¹）5000rpm 30s旋涂，空气环境150 °C退火15 min；转移至N₂手套箱后，0.5 mg mL⁻¹ 4PADCB 5000 rpm动态旋涂，100 °C退火10 min；

2. 1.65 M FA₀.₈₅MA₀.₁Cs₀.₀₅PbI₃ + 10–20 mol% MACl + 5%过量PbI₂溶于DMF:DMSO=4:1，加入2 mg mL⁻¹ DHIII，1000rpm 5s + 5000rpm 30s，结束前10s 150 µLCB反相，110 °C退火20 min；

3. 0.5 mg mL⁻¹ PI/IPA，4000rpm 30s旋涂，100 °C退火5 min；

4. 20 mg mL⁻¹ PC₆₁BM/CB，1200 rpm 20s旋涂；

5. 0.6 mg mL⁻¹ BCP/IPA，1000rpm 20s旋涂；

6.蒸镀100 nm Ag。

文章信息

Gao, Y., Liu, H., Song, Z. et al. Spontaneous 2D perovskite formation at the buried interface of perovskite solar cells enhances crystallization uniformity and defect passivation. Nat. Photon. (2025). DOI:10.1038/s41566-025-01797-9