来源：材料研究前沿

双离子电池可同步实现阳离子与阴离子的存储，具备高工作电压、材料成本较低等优势，是大规模电化学储能领域极具潜力的技术方向。石墨因成本低廉、导电性能优异、结构稳定性强，成为双离子电池正极的核心材料。但传统石墨正极存储阴离子仅依赖单电子插层过程，这一固有特性直接限制了电池容量的提升，同时导致反应动力学速率缓慢，在高电流密度工作条件下易出现快速极化问题，成为制约双离子电池高功率应用的关键瓶颈。当前相关研究多聚焦电解液工程，通过选用高压或氟化溶剂、添加功能助剂构建稳定的正极电解液界面，以此减少副反应发生，这类策略主要作用于电解液与界面稳定，对石墨正极内部电子转移过程的直接调控效果有限。阴离子插层依旧以单电子路径为主，难以同步实现容量与动力学性能的突破，如何在不改变石墨低成本、易规模化、结构稳定优势的前提下，通过可逆多电子转移机制重构高压阴离子存储模式，成为储能材料领域亟待解决的核心科学问题。

在这项研究中，研究人员构建了氧稳定化氯化铁石墨层间化合物（O-FeCl/G GICs），借助氧官能团实现层间 Fe-Cl 插层物的稳定化，同时促使铁与氯元素在中间电位发生连续氧化反应，完成石墨宿主电子态的预配置。该预激活过程可有效扩大石墨层间距，重新分配材料内部电子密度，为后续高压 PF₆⁻插层提供高适配的反应环境，成功实现多电子转移与阴离子存储的高效耦合。研究证实，该材料通过预激活级联氧化还原机制，达成平均每个氧化还原事件转移 2.61 个电子的效果，突破了石墨传统单电子化学的固有限制。在 5 V（vs. Na/Na⁺）高压、3 A g⁻¹ 大电流密度条件下，该正极材料可稳定输出 52 mAh g⁻¹ 的容量，远优于传统石墨正极的 15 mAh g⁻¹；组装的双碳双离子电池在 3 A g⁻¹ 电流密度下循环 4000 次仍保持性能稳定，能量密度可达 245 Wh kg⁻¹，功率密度提升至 19260 W kg⁻¹ 时，仍能维持 157 Wh kg⁻¹ 的能量密度。

本研究成功开发氧稳定化氯化铁石墨层间化合物，依托预激活级联多电子氧化还原路径，实现了石墨正极电化学性能的显著提升。氧官能团在稳定 Fe-Cl 插层物的同时，触发铁与氯的连续中间电位氧化，完成石墨电子态预调节、层间距扩大与电子密度重分配，为高压阴离子存储奠定理想基础。该策略将多电子氧化还原化学与阴离子存储机制相结合，从根本上突破了石墨正极单电子转移的固有局限，为高功率双离子电池的设计与优化提供了通用可行的技术框架。材料在高压、大电流工况下的倍率性能与循环稳定性优异，组装的双碳电池实现了能量密度与功率密度的高效平衡，兼具低成本、高稳定性与可规模化制备的优势，能够适配大规模储能场景的应用需求。该研究不仅深化了石墨基正极材料电子转移与阴离子存储机制的认知，也为高压、高功率储能电池的材料创新与体系构建提供了重要理论依据与技术参考。